(Phys.org)—Terwijl biotechnologie en nanotechnologie blijven samensmelten, DNA-programmeerbare methoden zijn naar voren gekomen als een manier om ongekende controle te bieden over de assemblage van nanodeeltjes tot complexe structuren, inclusief aanpasbare periodieke structuren die bekend staan ​​als superroosters die het mogelijk maken om de interactie tussen licht en zeer georganiseerde verzamelingen deeltjes fijn af te stemmen. Roosterstructuren zijn historisch gezien tweedimensionaal geweest omdat het vervaardigen van driedimensionale DNA-roosters te moeilijk was. terwijl driedimensionale diëlektrische fotonische kristallen reeds lang bestaande verbeterde interacties tussen licht en materie hebben. Echter, het gebrek aan synthetische middelen voor het maken van plasmonische kristallen (die gebruikmaken van oppervlakteplasmonen geproduceerd door de interactie van licht met metaal-diëlektrische materialen) op basis van arrays van nanodeeltjes heeft verhinderd dat ze experimenteel worden bestudeerd. Tegelijkertijd, er is gesuggereerd dat polaritonische fotonische kristallen (PPC's) - plasmonische tegenhangers van fotonische kristallen - de voortplanting van licht kunnen verhinderen en een fotonische bandkloof (ook bekend als een polaritonkloof) kunnen openen door een sterke koppeling tussen oppervlakteplasmonen en fotonische modi als het kristal zich in een diep subgolflengteregime. ( Polaritonen zijn quasideeltjes die het resultaat zijn van een sterke koppeling van elektromagnetische golven met een elektrische of magnetische dipooldragende excitatie.)

Daartoe, wetenschappers van de Northwestern University rapporteerden onlangs sterke licht-plasmon-interacties binnen 3D-plasmonische fotonische kristallen met roosterconstanten en nanodeeltjesdiameters die onafhankelijk kunnen worden gecontroleerd in het diepe subgolflengteregime met behulp van een DNA-programmeerbare assemblagetechniek - de eerste apparaten die door DNA- geleide colloïdale kristallisatie. De onderzoekers hebben aangetoond dat ze de interactie tussen licht en de collectieve elektronische modi van gouden nanodeeltjes kunnen afstemmen door onafhankelijk de roosterconstanten en de diameters van gouden nanodeeltjes aan te passen. eraan toevoegend dat hun resultaten in afstemmingsinteracties tussen licht en goed georganiseerde verzamelingen van deeltjes op nanoschaal de mogelijkheid suggereren van toepassingen met lasers, kwantumelektrodynamica en biosensing.

Prof. George C. Schatz besprak het artikel dat hij, Prof. Tsjaad A. Mirkin, hoofdauteur Daniel J. Park en hun co-auteurs gepubliceerd in Proceedings van de National Academy of Sciences door eerst de belangrijkste uitdagingen aan te pakken die de wetenschappers tegenkwamen bij het afstemmen van de interactie tussen licht en de collectieve elektronische modi van gouden nanodeeltjes door onafhankelijk roosterconstanten en gouden nanodeeltjesdiameters aan te passen. "De golflengte geassocieerd met fotonische resonantiemodi" - zoals de Fabry-Pérot-interacties die optreden met interferometers met dezelfde naam - "wordt gedefinieerd door een interferentieconditie die afhangt van de geometrie van de microstructuur, evenals op de effectieve brekingsindex van het materiaal in de microstructuur, "Schat vertelt" Phys.org . "Tegelijkertijd, de golflengte van plasmonresonanties in een gouden nanodeeltje wordt bepaald door collectieve elektronenexcitatie in het deeltje en hangt af van de grootte en vorm van het nanodeeltje en van de brekingsindex van goud. deze twee golflengten, en daarom de interacties tussen de resonantiemodi te bestuderen. Bovendien, hij voegt toe, de onderzoekers vonden een reeks superrooster- en nanodeeltjesparameters waarbij de fotonische modi beide hieronder konden worden waargenomen en boven de plasmonenergie - dat wil zeggen, de resonantiegolflengte - waardoor ze een bandafstand kunnen waarnemen die wijst op een sterke koppeling tussen de modi.

Een tweede belangrijk aspect van hun onderzoek was het gebruik van DNA-geleide colloïdale kristallisatie om onafhankelijk sterke licht-plasmon-interacties binnen 3D-plasmonische fotonische kristallen met roosterconstanten en nanodeeltjesdiameters te controleren. evenals het synthetiseren van plasmonische PPC's (polaritonische fotonische kristallen) uit gouden nanodeeltjes. "Voorafgaand aan ons artikel en werk dat vorig jaar werd gepubliceerd ¹ door onze collega's van Northwestern in de groep van Prof. Mirkin, de DNA-geleide kristallisatiemethode was ontwikkeld voor het maken van superroostermaterialen met variabele gouddeeltjesgrootte en roosterafstand, ’ legt Schatz uit.

"Echter, " hij gaat door, "de materialen waren polykristallijn, en vertoonden daarom geen goed gedefinieerde fotonische modi die het mogelijk maken om de interactie tussen licht en oppervlakteplasmonen te onderzoeken. Een belangrijke vooruitgang was de ontdekking ¹ van een methode voor het maken van superrooster-eenkristallen met een goed gedefinieerde kristalgewoonte - dat wil zeggen, een ruitvormige dodecaëdrische vorm - en variabele grootte in de orde van een paar micron." Niettemin, het was nog steeds onduidelijk of er optische modi zouden zijn van voldoende hoge kwaliteit om Fabry-Pérot-resonanties te observeren en af ​​te stemmen over de plasmonresonantie. "Het duurde enkele maanden om theoretisch en experimenteel de aanwezigheid van Fabry-Pérot-resonanties te onderzoeken en te bevestigen, ’, vult Schatz aan.

Schatz en zijn collega's hebben deze uitdagingen aangepakt door metingen van terugverstrooiing te gebruiken - de weerkaatsing van golven, deeltjes, of signalen terug naar de bronrichting - om de Fabry-Pérot-modi te onderzoeken. "Hoewel backscattering-metingen in andere contexten zijn gebruikt, dit was de eerste toepassing van deze technologie op DNA-superroosterkristallen, en het was ons niet meteen duidelijk dat er Fabry-Pérot-resonanties konden worden waargenomen voor deze kristalgewoonte en materiaalkeuze, " merkt Schatz op. Echter, zoals beschreven in hun huidige paper, de wetenschappers ontwikkelden een realistisch theoretisch model van dit experiment dat het bestaan ​​van Fabry-Pérot-modi voorspelde en de mogelijkheid om ze te observeren via terugverstrooiing tijdens het uitvoeren van de experimenten. "Dit stimuleerde ons om de experimenten te doen en door te gaan met dit werk, ook al waren de eerste resultaten van slechte kwaliteit. Bovendien, we gebruikten het rekenmodel om het experiment te optimaliseren - inclusief het werk waarin we PPC's met zilver bekleedden."

In hun krant de onderzoekers bespraken verdere fotonische studies en mogelijke toepassingen in lasers, holte kwantumelektrodynamica, kwantum optica, kwantum veellichamendynamica, biosensing en andere gebieden die worden gesuggereerd door het afstemmen van licht-plasmon-interacties op nanoschaal. "In het verleden is het gedrag van kwantumelektrodynamica waargenomen in diëlektrische optische holtes, inclusief verbeterde en onderdrukte fluorescentie van emitters in deze holtes. De huidige experimenten suggereren dat dit type meting kan worden uitgebreid tot holtes waar hybride plasmonische/fotonische modi voorkomen." Hij benadrukt dat hoewel kwantumelektrodynamische verschijnselen via 2D hybride plasmonische/fotonische modi de laatste jaren al zijn waargenomen, hun systeem opent een unieke kans om 3D-kristalmodi te gebruiken die plasmonische eigenschappen bevatten. "Als mogelijke toepassing aangezien plasmon-versterkte lasers zijn waargenomen met 2D-roosters, de succesvolle observatie van 3D hybride fotonisch-plasmonische modi suggereert dat dergelijke lasers kunnen worden voorbereid op 3D-roosters."

Een andere interessante bevinding is de afstembaarheid van DNA-interconnecties en de bijbehorende volumefractie van de plasmonische elementen. "Afstembaarheid van de DNA-interconnecties biedt de mogelijkheid om de roosterconstante te veranderen, "Schat legt uit, " en met een bepaalde grootte van nanodeeltjes, door de roosterconstante te variëren, kunnen we het goudvolume afstemmen."

Op de vraag of hun bevindingen kunnen interageren met of bijdragen aan ontwikkelingen in synthetische biologie en synthetische genomica, evenals de versnelde integratie van biotechnologie en nanotechnologie in translationele geneeskunde, Schatz wees erop dat DNA een synthetische 'haak' biedt die verbonden kan worden met synthetische biologie. "We kunnen ons daarom voorstellen dat we de genetische programmeerbaarheid van DNA gebruiken als input voor de synthese van fluorescerende eiwitten op precieze locaties, " adding that the medical applications of DNA-programmed superlattice materials are only at the concept stage. "From earlier work in the Mirkin group, we know how to use gold nanoparticles coated with DNA in medical diagnostics and therapeutics, so one can imagine future applications where these applications are extended to superlattices. A key point is that the superlattices provide a systematic tool for building structures that combine together inorganic components, such as metal or semiconductor nanoparticles with biomolecules."

Vooruit gaan, Schatz says, the researchers need to generalize the menu of superlattice crystals. "The micron-scale crystal habits exhibit other photonic modes – that is, functionalities – such as whispering gallery resonance and light focusing. In aanvulling, other nanoparticle components such as silver nanoparticles and quantum dots can be incorporated into superlattices." This means that the scientists can play with a large number of photonic/electronic degrees of freedom within the framework of a DNA superlattice. "Therefore, we need to establish a well-defined set of photonic applications and studies utilizing and combining those physical degrees of freedom – and theory will play an important role in this process."

In terms of additional innovations, Schatz tells Phys.org that "now that we know that plasmon-photonic interactions can exhibit strong coupling, we need to expand this research, probably with different nanoparticles and with different types of photonic resonances. Bijvoorbeeld, we can incorporate anisotropic nanoparticles that exhibit more interesting plasmonic response to polarization of light – and utilizing other available photonic modes that exhibit light focusing features, we can think about developing optical components such as a plasmonic microlens. Eindelijk, synthesizing quantum dot nanoparticle superlattices, we can perform fundamental physics studies related to the collective exciton emission."

Schatz concludes that other areas of research might also benefit from their study. "We're excited about the possibility of using superlattice materials not just in photonics, but also in energy-related applications, including photovoltaics, fotokatalyse, and batteries."

© 2015 Fys.org