science >> Wetenschap >  >> Fysica

Lanthanide-doping kan helpen met nieuwe beeldvormingstechnieken

a) Belangrijkste luminescente overgangen van de lanthanide-activatoren in het elektromagnetische spectrum, variërend van UV tot zichtbaar en vervolgens uitbreidend naar het tweede nabij-infrarood. b) XEOL-, XEPL-, DS- en UC-processen in met lanthanide gedoteerde fluoride-NS's. c) Schematische illustratie van de multimode kleurevolutie op basis van fluoride core@shell@shell NSs. P staat voor excitatiekracht. Wanneer verschillende lanthanide-activators verschillende emissiegolflengten van XEOL, UC en DS genereren in een ontworpen core@shell@shell NS's, kunnen veel meerkleuren op aanvraag worden gemoduleerd door de excitatiegolflengte en/of het vermogen te regelen. Credits:Lei Lei, Yubin Wang, Andrey Kuzmin, Youjie Hua, Jingtao Zhao, Shiqing Xu en Prasad N. Paras

Röntgenstralen zijn elektromagnetische golven met korte golflengten en een sterke doordringbaarheid in fysieke materie, inclusief levende organismen. Scintillatoren die röntgenstralen kunnen omzetten in ultraviolet (UV), zichtbare of nabij-infrarode (NIR) fotonen worden op grote schaal gebruikt om indirecte röntgendetectie en XEOL-beeldvorming op veel gebieden te realiseren. Ze omvatten medische diagnose, computertomografie (CT), verkenning van de ruimte en niet-destructief industrieel materiaal en veiligheidsinspecties.

Commerciële bulkscintillatoren hebben een hoge lichtopbrengst (LY) en een superieure energieresolutie. Ze hebben echter verschillende nadelen, zoals complexe fabricageprocedures, dure experimentele apparatuur, niet-afstembare XEOL-golflengte en slechte verwerkbaarheid van het apparaat. Ze produceren allemaal emissies in het zichtbare spectrale bereik, maar met XEOL in het NIR-bereik kunnen interessantere toepassingen in de biogeneeskunde worden gevonden. Dikke kristallen genereren ook lichtverstrooiing gevolgd door duidelijke signaaloverspraak in een fotodiode-array.

Onlangs zijn metaalhalogenide-perovskieten onderzocht voor röntgendetectie. Helaas vertoonden deze materialen ook enkele intrinsieke beperkingen, zoals slechte foto-/omgevingsstabiliteit, toxiciteit voor zware metalen en lage LY. De zoektocht naar de ontwikkeling van een nieuwe generatie scintillatoren is dus nog steeds een belangrijk aandachtspunt van wetenschappelijk onderzoek.

In een nieuw artikel gepubliceerd in eLight , onderzocht een team van wetenschappers, geleid door professor Prasad N. Paras van de Universiteit van Buffalo, het gebruik van met lanthanide gedoteerde fluoride-NS's. Hun paper keek naar ontwerpstrategieën en nanostructuren die manipulatie van excitatiedynamica in een kern-schaalgeometrie mogelijk maken.

Met lanthanide gedoteerde fluoride-NS's vermijden de beperkingen van bulkscintillatoren en metaalhalogenideperovskieten. Ze vertonen ook veel nuttige eigenschappen. De kern-schaalstructuren van de met lanthanide gedoteerde fluoride-NS's kunnen op aanvraag worden afgestemd en ontworpen door gebruik te maken van een goedkope en handige natchemische methode. De emissiegolflengten kunnen worden afgestemd en uitgebreid tot het tweede NIR-venster, waarbij wordt geprofiteerd van de overvloedige energieniveaus van lanthanide-activatoren.

Deze NS's vertonen superieure fotostabiliteit, lage toxiciteit en gemakkelijke verwerkbaarheid van het apparaat. Het maakt hen veelbelovende kandidaten voor de volgende generatie NS's en XEOL-beeldvorming. Bovendien vertonen ze XEPL-eigenschap, wat veelbelovende toepassingen laat zien in de biogeneeskunde en optische informatiecodering. De combinatie van XEOL en XEPL maakt ze geschikt om de reikwijdte van hun toepassingen te verbreden.

In de ontwikkeling van NS zijn de afgelopen jaren belangrijke vorderingen gemaakt. Het onderzoeksteam besprak ontwerpstrategieën en nanostructuur die manipulatie van excitatiedynamiek in een kern-schaalgeometrie mogelijk maken. Ze produceren ook XEOL, XEPL, photon upconversion (UC) en downshifting (DS). Het maakt emissie mogelijk op meerdere golflengten en op verschillende tijdschalen.

Het fundamentele werkingsprincipe van XEOL-beeldvorming is om de verzwakking van röntgenstralen vast te leggen nadat ze het onderwerp zijn binnengedrongen met een scintillator en beeldvorming met een camera. Het scintillatorscherm wordt onder het doel geplaatst om de uitgezonden röntgenfotonen te absorberen. Een lage dosis röntgenstraling die levende organismen binnendringt, maakt de toepassing van computertomografie mogelijk. Doordringende niet-levende materie maakt productkwaliteit en veiligheidsinspectie mogelijk. De dosis röntgenstraling moet laag genoeg zijn om de veiligheid te garanderen, terwijl de hoge resolutie en het duidelijke contrast belangrijk zijn voor beeldanalyse.

Röntgenstraling, ioniserende straling met een diepe penetratiediepte in het menselijk lichaam, is breed bestudeerd voor toepassingen van radiotherapie en bio-imaging. De sterke XEOL kan de fotosensitizers activeren om reactieve zuurstofsoorten te genereren. Ze vertragen of stoppen de tumorgroei direct door fotodynamische therapie, waardoor ontstekingen ontstaan ​​en de microvasculatuur in gevaar komt.

De XEPL in UVC-reeks kan worden gebruikt voor sterilisatie en in vivo doden van pathogenen en kankercellen. Fluoriden met een grote bandgap en gemakkelijke creatie van anionische defecten zijn geschikt voor het genereren van aanhoudende UVC-luminescentie. Experimentele karakteriseringen in combinatie met eerste-principeberekeningen suggereerden dat door zuurstofintroductie geïnduceerde fluorvacatures als elektronenvallen fungeerden.

Fotodetectoren hebben verschillende toepassingen in biomedische detectie, camerabeeldvorming, optische communicatie en nachtzicht. In commerciële fotodetectoren worden kristallijne anorganische halfgeleiders gebruikt als fotodiodes en fototransistoren. Ze reageren niet effectief op een breed scala aan fotonenenergie die röntgenstraling, ultraviolet-zichtbaar (UV-vis) en NIR-licht omvat.

Onder NIR-excitatie straalt de met lanthanide gedoteerde fluoridelaag UV-vis-licht uit via UC-processen voor energieoverdracht. Het daaropvolgende proces van heropname van straling van lanthanide-activatoren naar de perovskietlaag vindt plaats. Zichtbare emissie van de perovskietlaag wordt geproduceerd door elektronen in het CB en gaten in het VB opnieuw te combineren.

Deze nanotransducer vertoonde een brede lineaire respons op röntgenstralen met verschillende dosissnelheden en UV- en NIR-fotonen bij verschillende vermogensdichtheden. Zoals besproken in paragraaf 4.4, kunnen met lanthanide gedoteerde fluoride-NS's, zonder de perovskietlaag te integreren, ook worden gebruikt voor het genereren van XEOL, UC en DS, wat in theorie mogelijk zou kunnen zijn voor het realiseren van breedbanddetectie en waarvoor meer onderzoek nodig is in de toekomst.

Met lanthanide gedoteerde fluoride-nanodeeltjes zijn geschikte kandidaten voor NS's van de volgende generatie vanwege hun lage biotoxiciteit, hoge foto-/omgevingsstabiliteit, gemakkelijke verwerkbaarheid van het apparaat, afstembare XEOL- en XEPL-eigenschappen en andere nuttige functies.

Om de ontwikkeling van hoogwaardige fluoride-NS's en hun praktische toepassingen te bevorderen, besprak het team hieronder de bestaande uitdagingen en toekomstige multidisciplinaire kansen op dit gebied. Het begrijpen van het XEOL-mechanisme komt het ontwerp en de verkenning van nieuwe fluoride-NS's ten goede. Op dit moment is het onduidelijk hoe de gegenereerde ladingsdragers met lage kinetische energie naar de luminescente centra worden getransporteerd of door defecten worden opgevangen en de bijbehorende invloedsfactoren.

De eerste bevolkte niet-stralingsgeëxciteerde niveaus en de stralingsniveaus van lanthanide-activatoren zijn optimaal bij het berekenen of karakteriseren van de energieverschillen tussen deze ladingsdragers. Deze berekeningen zullen leiden tot het ontwerp van energieoverdrachtsprocessen om de energieverschillen te matchen, gevolgd door de verhoogde lichtopbrengst. Hoge LY is een voorwaarde voor het realiseren van toepassingen met ultralage dosistempo's. + Verder verkennen

Efficiënte nabij-infrarode luminescentie in met lanthanide gedoteerde, volledig anorganische halide dubbele perovskieten