Niet-lineaire optische processen van de tweede orde spelen een cruciale rol in zowel klassieke als kwantumtoepassingen, variërend van uitbreiding van de toegankelijke frequenties tot het genereren van kwantumverstrengelde fotonparen en samengedrukte toestanden. Deze niet-lineariteit is uitgesloten, helaas, door inversiesymmetrie in materialen die de kern vormen van geïntegreerde fotonica, bijvoorbeeld, silica, silicium en siliciumnitride.

Nutsvoorzieningen, een team van onderzoekers onder leiding van professor Xiao Yun-Feng en professor Gong Qihuang aan de Universiteit van Peking, in samenwerking met Professor Liu Yu-Xi Tsinghua University (China), Professor Qiu Cheng-Wei aan de National University of Singapore (Singapore) en professor Yang Lan aan de Washington University in St. Louis (VS), heeft tweede harmonische generatie (SHG) aangetoond, geïnduceerd door symmetriebreking aan het oppervlak van een microholte met silicafluistergalerijmodus (WGM). Dit werk is online gepubliceerd in Natuurfotonica .

SHG, een fundamenteel niet-lineair optisch effect van de tweede orde, is het proces waarbij twee fotonen met dezelfde frequentie een interactie aangaan met het niet-lineaire materiaal en worden gecombineerd om één foton te genereren met een dubbele frequentie. In materialen met inversiesymmetrie, SHG is verboden vanwege de symmetrische potentiaal die de elektronen ervaren. Echter, aan de oppervlakte/interface van deze materialen, de elektronen zien een verschillende potentiaal aan de twee zijden van het oppervlak/interface, natuurlijk aanleiding geven tot het breken van de oppervlaktesymmetrie. Dus, het breken van de inversiesymmetrie maakt niet-lineaire effecten van de tweede orde aan het oppervlak mogelijk, een belangrijke deur openen om de oppervlakken/interfaces te karakteriseren die van groot belang zijn in de natuurkunde, scheikunde, biologie en elektronica.

"Helaas, de niet-lineariteit van intrinsieke symmetrie-breking aan het oppervlak is meestal extreem zwak in eerdere studies, en slechts duizenden tweede-harmonische (SH) fotonen worden gegenereerd door een puls van 50 fs met een gemiddelde intensiteit van 500 GW/cm2, " zei Cao Qi-Tao, een afgestudeerde student aan de Universiteit van Peking.

In dit werk, de natuurkundigen gebruikten de ultrahoge Q WGM-microholte om dubbele resonantieverbetering van de symmetrie-brekende geïnduceerde niet-lineariteit aan het oppervlak te realiseren. De WGM lijkt op de akoestische resonanties in de fluistergalerij in St. Paul Cathedral in Londen, waar de akoestische golf van een luidspreker aan de ene kant van de galerij het gebouw circuleert, de luisteraar aan de andere kant bereiken. Dankzij het lage voortplantingsverlies en het lage volume, de ultrahoge Q WGM-microholtes, als de optische analoog, fotonen vangen die tot honderdduizenden keren in de holte kunnen circuleren, zodat het intracaviteitsvermogen consequent wordt verhoogd tot vijf ordes van grootte met betrekking tot de invoer.

"De ultrahoge Q is onmisbaar om het SH-vermogen te vergroten, terwijl de bijbehorende ultrasmalle lijnbreedte ook een uitdaging voor ons vormt om ervoor te zorgen dat zowel het ingangslicht als het tweede harmonische signaal in resonantie zijn met de holtemodi, " zei Zhang Xueyue, een voormalig onderzoeksassistent in de groep van professor Xiao en een student aan de Tsinghua University, nu een afgestudeerde student aan Caltech. "Hier, we gebruiken het thermische effect en het optische Kerr-effect om dit doel dynamisch te bereiken."

Deze effecten veroorzaken een frequentieverschuiving van de holtemodus en helpen om bijna gelijktijdig dynamisch een stabiele afstemming van zowel de pomp- als de SH-resonanties te realiseren, ook bekend als fase-aanpassingsconditie. Als resultaat, de tweede harmonische wordt bereikt bij een pompvermogen van minder dan één milliwatt, wat de laagste is van de vermogens gerapporteerd in centrosymmetrische materialen. De bijbehorende conversie-efficiëntie is ongekend hoog als 0,049 procent W ^-1 , veertien ordes van grootte hoger dan die van het geval van niet-verbetering in conventionele niet-lineaire optica aan het oppervlak.

Naast ultrahoge efficiëntie, de ondubbelzinnige identificatie van het niet-lineaire oppervlakeffect is ook een cruciaal kenmerk dat de holte-versterkte oppervlakteanalyse mogelijk maakt. in silica, de bulk multipolaire effecten zouden de deterministische studie van oppervlakte-eigenschappen kunnen verstoren, wat lange tijd een grote uitdaging is geweest in de oppervlaktewetenschap. Om de oorsprong van de niet-lineaire signalen verder te identificeren, de onderzoekers analyseerden de pomppolarisatie en de ruimtelijke distributie-eigenschap van het gegenereerde tweede harmonische signaal. Bijgevolg, ze bereikten experimenteel alleen de tweede harmonische van de door de oppervlaktesymmetrie-brekende geïnduceerde niet-lineariteit en elimineerden de bulk-multipooleffecten, in plaats van het mengsel van de twee bijdragen.

"Dit experiment behaalt het hoogste record van SHG-efficiëntie in silica-fotonica, " zei professor Xiao. "Wat nog belangrijker is, het werk kan de mogelijkheid bieden om de oppervlaktespecifieke detectie en de resonantieverbetering van microresonatoren te combineren. Het mechanisme en schema dat we in dit werk hebben geleerd en ontwikkeld, inclusief de dynamische fase-aanpassingsmethode, zal fungeren als de grondsteen voor verschillende toepassingen, vooral in ultragevoelige oppervlakteanalyse."