Vervuilende stoffen die uit de uitlaat van auto's komen, zijn schadelijk voor het milieu en de volksgezondheid. Met als doel de uitstoot van auto's in het algemeen terug te dringen, het Amerikaanse ministerie van Energie (DOE) heeft wetenschappers over de hele wereld uitgedaagd:90 procent van alle kritieke verontreinigende stoffen (koolwaterstoffen, CO ₂ , NEE _x etc.) in auto-uitlaatgassen in minder schadelijke stoffen bij 150ºC. Echter, heterogene katalysatoren op basis van nanodeeltjes, zoals de driewegkatalysator voor uitlaatgassen die in auto's wordt gebruikt, werken het beste bij hoge temperaturen (tussen 200 en 400 C), waardoor de 150ºC DOE-uitdaging moeilijk te bereiken lijkt.

Nutsvoorzieningen, onderzoekers van de López Group, hebben in detail het gedrag bestudeerd van enkele Pt-atomen ondersteund op CeO ₂ -wat de onderzoekers beweren zou beter presteren dan de Pt-nanodeeltjes die worden ondersteund op CeO ₂ momenteel gebruikt in de drieweg-uitlaatkatalysator. De resultaten, gepubliceerd in Natuurmaterialen , laten zien dat de algemene aanname van een statische lading in Single-Atom Catalysis te eenvoudig is. In plaats daarvan, de wetenschappers stellen een dynamische lading voor, in staat om de unieke reactiviteit te verklaren die is gevonden voor geactiveerde enkelvoudige platina-atomen op ceria, die op zijn beurt CO-oxidatie kan uitvoeren die voldoet aan de DOE 150ºC-uitdaging voor emissies.

Dynamische lading en oxidatietoestand

Sinds het Single-Atom Catalysis-veld bloeide, wetenschappers hebben gewerkt aan het begrijpen van het intieme gedrag op het grensvlak tussen Single-Atom Catalysts en de oxiden die ze ondersteunen, in de hoop dat deze kennis de afstemming van hun katalytische activiteit mogelijk zal maken. De wetenschappers van de López Group combineerden Density Functional Theory (DFT) en first-principles Molecular Dynamics (BOMD) om op te helderen wat er precies aan de hand is op het grensvlak.

De simulaties onthulden een metastabiel systeem waarbij de Pt-atomen verschillende overlappende oxidatietoestanden hebben, waardoor de katalysator van de ene toestand naar de andere kan verschuiven. Deze dynamisch onderling verbonden oxidatietoestanden zijn "een volledig nieuw concept, " zoals Nathan Daelman, eerste auteur van de studie, verklaart.

Voor de wetenschappers, het is duidelijk dat het dynamische gedrag de reactiviteit van het systeem beïnvloedt en, Voor de eerste keer, ze hebben de Pt-activeringsstap kunnen uitleggen die nodig is om de drieweg-uitlaatkatalysatoren goed te laten functioneren onder DOE 150ºC-werkomstandigheden. Aan de onderzoekers, de volgende stappen zullen zijn om een ​​model voor te bereiden van het mechanisme dat in staat zal zijn om met temperatuur het gedrag van het katalytische systeem te voorspellen.