Vloeibare elektrolyten zijn essentiële componenten in een verscheidenheid aan opkomende energietechnologieën, inclusief batterijen, supercondensatoren en zonne-naar-brandstof apparaten.

"Om de prestaties van deze apparaten te voorspellen en te optimaliseren, een gedetailleerd begrip van de elektrolyten, met name hun elektronische eigenschappen zoals de ionisatiepotentiaal en elektronenaffiniteit, is kritisch, " zei Anh Pham, een Lawrence Livermore National Laboratory (LLNL) Lawrence Fellow in de Quantum Simulations Group, en de hoofdauteur van een paper in de 23 juni-editie van Science Advances.

Als voorbeeld, Pham wees erop hoe een goede energie-uitlijning op het elektrode-elektrolyt-interface van foto-elektrochemische (PEC) cellen de sleutel is tot het bereiken van een efficiënte waterstofproductie.

Pham, samen met LLNL-onderzoeker Eric Schwegler, Robert Seidel en Steven Bradforth van de Universiteit van Zuid-Californië, en Marco Govoni en Giulia Galli van het Argonne National Laboratory en de University of Chicago, hebben een experimenteel gevalideerde simulatiestrategie gepresenteerd voor het berekenen van de elektronische eigenschappen van waterige elektrolyten.

Het team heeft de elektronische excitatie van verschillende gesolvateerde ionen in vloeibaar water direct gesimuleerd en gemeten. Door eerste-principes moleculaire dynamica-simulaties te combineren met ultramoderne elektronische structuurmethoden, het team kon de excitatie-energieën van de oplosmiddelen en opgeloste stoffen voorspellen, zoals de ionisatiepotentialen van de gesolvateerde ionen. Het team toonde ook aan dat de koppeling van dit theoretische raamwerk met geavanceerde spectroscopietechnieken een krachtig hulpmiddel biedt voor de identificatie van chemische soorten en reacties die in oplossingen voorkomen.

De nieuwe methode opent de mogelijkheid om de elektronische respons in complexe elektrolyten te voorspellen voor een reeks toepassingen. Bijvoorbeeld, het onderzoek bood een theoretische basis voor het begrijpen en construeren van de elektronische eigenschappen van vloeibare elektrolyten in PEC-cellen voor waterstofproductie en ionische vloeistof voor batterijen.

"Het voorgestelde rekenkader is algemeen en van toepassing op niet-metalen vloeistoffen, veelbelovend in het begrijpen en ontwikkelen van oplossingen en vloeibare elektrolyten voor een verscheidenheid aan belangrijke energietechnologieën, ' zei Pham.

In bredere zin, de nieuwe simulatiemogelijkheid vertegenwoordigt de eerste stap naar een uniforme methode voor de simulatie van realistische, heterogene interfaces in elektrochemische systemen.