Ze toonden aan dat de puntverbetering van SHG behouden blijft over het zichtbare tot infrarode golflengtebereik (zie figuur 2a – c). Bovendien werden ook de prominente geometrische effecten van plasmonische tips die dit breedbandverbeteringsvermogen domineren geverifieerd; de breedbandige niet-lineaire optische eigenschap van tip-substraat nanoholtes wordt niet alleen aanzienlijk beïnvloed door de structuren van tip-toppunten met nanogrootte, maar ook door tipschachten van micrometergrootte (zie figuur 2d–i).

De oorsprong van deze geometrische effecten werd onthuld door nauwkeurige numerieke simulaties van plasmonische velden in nanoholten van het tip-substraat. Ze hebben theoretisch aangetoond dat breedband-tip-verbeterde SHG-eigenschappen aanzienlijk kunnen worden veranderd als reactie op tipstructuren op nanometer- en micrometerschaal. De simulaties waarin deze structurele informatie is verwerkt, geven uitstekend het experimenteel waargenomen gedrag weer (zie figuur 2j–l).

Een meer gedetailleerde analyse van deze gesimuleerde resultaten onthulde de oorsprong van geometrische effecten op SHG met puntverbetering; Terwijl de puntschachten op micrometerschaal het spectrale bereik van de veldverbetering uitbreiden naar de nabij- en midden-infrarode gebieden, dragen de toppen op nanometerschaal voornamelijk bij aan het versterken van zichtbaar/nabij-infrarood licht. Dit geeft aan dat de puntschachten op micrometerschaal en de toppen op nanometerschaal gezamenlijk de gelijktijdige verbetering van respectievelijk midden-/nabij-infrarood excitatie- en zichtbare/nabij-infraroodstralingsprocessen mogelijk maken, waardoor de sterk verbeterde SHG over de zichtbare tot infrarode breedband wordt gerealiseerd. regio.

Deze demonstratie van het aanzienlijke breedbandverbeteringsvermogen van plasmonische nanogaps biedt een nieuwe basis voor opzettelijke controle van plaatsspecifieke niet-lineaire optische verschijnselen die fundamenteel gepaard gaan met drastische golflengteconversie. Bovendien maken de bevindingen van de groep de weg vrij voor de ontwikkeling van de volgende generatie tip-verbeterde nanoscopie door gebruik te maken van verschillende niet-lineaire optische processen.

Op basis van deze nieuwe technieken zal gecorreleerde chemische en topografische informatie met succes worden aangepakt met ultieme spatiotemporele resolutie, waardoor baanbrekend microscopisch onderzoek wordt bevorderd in een verscheidenheid aan fysische, chemische en biologische processen die plaatsvinden in heterogene omgevingen.

Meer informatie: Shota Takahashi et al., Broadband Tip-Enhanced Nonlinear Optical Response in a Plasmon Nanocavity, The Journal of Physical Chemistry Letters (2023). DOI:10.1021/acs.jpclett.3c01343

Journaalinformatie: Journal of Physical Chemistry Letters

Aangeboden door Nationale Instituten voor Natuurwetenschappen