science >> Wetenschap >  >> Fysica

Meting op attosecondeschaal van Wigner-tijdvertraging in moleculaire foto-ionisatie

Schematisch diagram van het "double-pointer attoclock" -schema voor het meten van de in de tijd opgeloste elektronendynamica van asymmetrische co-moleculen. Krediet:ultrasnelle wetenschap

Het foto-elektrisch effect is een van de meest fundamentele interacties tussen licht en materie, die veel wordt gebruikt bij het onderzoeken van ultrasnelle dynamiek in atomen, moleculen en gecondenseerde materie. Het staat al meer dan 100 jaar in de schijnwerpers van onderzoek en de meeste natuurlijke aspecten ervan zijn goed begrepen. De fundamentele vragen over hoe lang het foto-ionisatieproces duurt en hoe de specifieke mechanismen kunnen worden geïdentificeerd die verantwoordelijk zijn voor de gemeten tijdvertraging, zijn echter open en besproken.

De controverse komt voort uit het feit dat tijd geen kwantumoperator is. Daarom zijn er geen goed geconstrueerde dynamische waarnemingen die kunnen worden gebruikt om een ​​dergelijke foto-emissievertraging te karakteriseren. Het concept van Wigner-tijdvertraging, zeventig jaar geleden bereikt door Eisenbud en Wigner (en later Smith) voor verstrooiingsprocessen, is uitgebreid om de timing van het foto-ionisatieproces te karakteriseren. De Wigner-tijdvertraging wordt gedefinieerd als de energie-afgeleide van de faseverschuiving van het uitgezonden foto-elektrongolfpakket. Dit betekent dat de vertraging van de foto-ionisatie kan worden geconstrueerd door de faseverschuiving.

Een onderzoeksteam onder leiding van prof. Yunquan Liu presenteerde het "double-pointer attoclock" -schema, waarin tweekleurige bi-cirkelvormige velden werden gebruikt om de fase en amplitude van uitzendende golfpakketten in atomaire multifoton-ionisatie te onderzoeken (2018). Onlangs heeft dit onderzoeksteam dit schema van atomen naar moleculen overgebracht. De resultaten van het onderzoek zijn gepubliceerd in de Ultrafast Science.

Experimenteel maten ze de oriëntatie-afhankelijke foto-elektron hoekstrepen van asymmetrische CO-moleculen in bi-cirkelvormige velden. Vervolgens ontwikkelden ze een semi-klassiek niet-adiabatisch Monte Carlo-model met kwantumbaan (MO-QTMC) om het oriëntatie-afhankelijke gedrag van moleculaire Coulomb-interactie en moleculaire orbitale structuur op hoekverdelingen van foto-elektronen te ontrafelen. Ze hebben de sub-Coulomb-barrièrefase van geëmitteerde elektronengolfpakketten geëxtraheerd en de asymmetrische Wigner-tijdvertraging van foto-emissie gereconstrueerd.

Het "dubbele wijzer attoclock" -schema met gebeeldhouwde cirkelvormige velden toont de veelbelovende potentiële toepassing bij het verkennen van het in de tijd opgeloste foto-ionisatieproces en het meten van de oriëntatie-afhankelijke Wigner-tijdvertraging van polyatomaire moleculen. + Verder verkennen

Hoe het mechanisme van foto-ionisatie inzicht kan geven in complexe moleculaire potentialen