Een onderzoeksgroep onder leiding van Prof. Wu Kaifeng van het Dalian Institute of Chemical Physics (DICP) van de Chinese Academy of Sciences (CAS), in samenwerking met Dr. Peter C. Sercel van het Center for Hybrid Organic Inorganic Semiconductors for Energy, heeft onlangs rapporteerde het gebruik van roostervervorming in loodhalogenide perovskiet kwantumdots (QD's) om hun fijne structuur van excitonen te regelen.

De studie is gepubliceerd in Nature Materials op 8 september.

Het is bekend dat vorm- of kristalanisotropie in QD's, die kleine halfgeleider nanodeeltjes zijn, resulteert in energiesplitsing van hun optisch heldere excitonen (gebonden elektron-gatparen), bekend als fijne structuursplitsing (FSS). Deze excitonen vormen een belangrijke speeltuin voor de kwantuminformatiewetenschap. De FSS van de excitonen kan bijvoorbeeld worden gebruikt voor coherente controle van kwantumtoestanden voor kwantumcomputing, of voor polarisatie-verstrengelde fotonparen in kwantumoptica, hoewel het voor de laatste belangrijk is om de omvang van splitsing te onderdrukken.

Traditioneel vereist het bestuderen van FSS meestal enkele of slechts enkele QD's bij vloeibare heliumtemperatuur, vanwege de gevoeligheid voor QD-grootte en vorm. Het meten van FSS op ensemble-niveau, laat staan ​​het beheersen ervan, lijkt onmogelijk tenzij alle punten bijna identiek worden gemaakt.

In deze studie, door gebruik te maken van femtoseconde gepolariseerde transiënte absorptie op ensemble-niveau, observeerden de onderzoekers heldere FSS met heldere excitatie in oplossing-verwerkte CsPbI₃ perovskiet QD's, die zich manifesteert als exciton quantum beats (periodieke oscillaties van kinetische sporen).

"Nog verbazingwekkender is dat de slagfrequentie, zoals bepaald door de FSS-energie, van een bepaald monster continu kan worden geregeld door de temperatuur te veranderen. Dit is een ongekend resultaat, wat betekent dat wetenschappers FSS nu gemakkelijk door temperatuur kunnen regelen", zei prof. Wu.

De onderzoekers ontdekten ook dat de temperatuurafhankelijke FSS gerelateerd was aan het interessante, zeer dynamische rooster van loodhalogenide-perovskieten. Het verlagen van de temperatuur leidde tot een meer vervormd loodjodide octaëdrisch raamwerk.

Berekeningen gaven aan dat, omdat deze orthorhombische fase-QD's eigenlijk nog steeds werden begrensd door de pseudokubische familie van kristalvlakken, de roostervervorming resulteert in een vermeden kruisende fijnstructuurgap tussen heldere excitonen. Deze kloof was verantwoordelijk voor de waargenomen FSS en deze kon worden gedetecteerd ondanks de heterogeniteit van QD-grootte en vorm over een ensemble-steekproef.

"Lattice-vervorming in CsPbI₃ perovskieten is goed bekend in de fotovoltaïsche gemeenschap, omdat het verband houdt met de kwestie van de fasestabiliteit van perovskiet-zonnecellen, maar niemand heeft het eerder experimenteel verbonden met de fijne structuur van het exciton", aldus prof. Wu. "Onze studie toont aan dat deze materiaaleigenschap kan daadwerkelijk worden gebruikt om de splitsing van heldere excitonen in kwantumstippen voor kwantuminformatietechnologieën te beheersen." + Verken verder

Ultrasnel exciton-dissociatiemechanisme in 2D-perovskieten