science >> Wetenschap >  >> Fysica

Ultrasnel en gekoppeld:atoomtrillingen in het kwantummateriaal boornitride

Fig 1:3 van 4 Transversale optische modus. Krediet:Forschungsverbund Berlin e.V. (FVB)

Materialen die uit een paar atomaire lagen bestaan, vertonen eigenschappen die zijn bepaald door de kwantumfysica. In een stapel van dergelijke lagen, trillingen van de atomen kunnen worden geactiveerd door infrarood licht. Nieuw experimenteel en theoretisch werk toont aan dat atomaire trillingen in de lagen hexagonaal boornitride, de zogenaamde transversale optische fononen, direct koppelen aan bewegingen van de lagen tegen elkaar. Gedurende een periode van ongeveer 20 ps, de koppeling resulteert in een frequentie-down-shift van de optische fononen en hun optische resonantie. Dit gedrag is een echte eigenschap van het kwantummateriaal en van belang voor toepassingen in hoogfrequente opto-elektronica.

Zeshoekig boornitride bestaat uit lagen waarin covalent gebonden boor- en stikstofatomen een regelmatige reeks van zes ringen vormen (Fig. 1). Aangrenzende lagen worden gekoppeld via de veel zwakkere van der Waals-interactie. Trillingen van boor- en stikstofatomen in de laag, de zogenaamde transversale optische (TO) fononen, tonen een oscillatiefrequentie in de orde van 40 Terahertz (THz, 4×10 13 trillingen per seconde) die tien tot honderd keer hoger is dan die van schuif- en adembewegingen van de lagen ten opzichte van elkaar. Tot dusver, er was bijna geen inzicht in de levensduur van dergelijke bewegingen na optische excitatie en in hun koppeling.

Een internationale samenwerking van wetenschappers uit Berlijn, Montpellier, Nantes, Paris en Ithaca (VS) presenteren nu gedetailleerde experimentele en theoretische resultaten over ultrasnelle dynamica van gekoppelde fononen in hexagonaal boornitride met weinig lagen ( Fysieke beoordeling B 104, L140302 (2021)). Transversale optische (TO) fononen in een stapel van acht tot negen boornitridelagen hebben een levensduur van 1,2 ps (1 ps =10 -12 s), terwijl afschuif- en ademhalingsmodi een vervaltijd van 22 ps laten zien (figuur 2b). Dergelijke levensduren werden direct gemeten in femtoseconde pomp-sonde-experimenten en komen zeer goed overeen met waarden die zijn afgeleid van een theoretische analyse van de fonon-vervalkanalen.

Afb. 1:1 van 4 Afschuifmodus. Krediet:Forschungsverbund Berlin e.V. (FVB)
Fig 1:2 van 4 Ademhalingsmodus
Fig 1:4 van 4 T0 + Ademhalingstrillingen van een stapel hexagonale boornitridelagen. De animaties tonen laagfrequente schuif- en ademhalingsmodi, de TO fonon, en gekoppelde ademhaling / NAAR fononbewegingen. Krediet:Forschungsverbund Berlin e.V. (FVB)

Excitaties van schuif- en ademhalingsmodi induceren een karakteristieke spectrale neerwaartse verschuiving van de TO-fononresonantie in de optische spectra (figuur 2a). Theoretische berekeningen geven de koppelingsenergie tussen de verschillende modi van de lagenstapel en laten zien dat de overeenkomstige koppeling verwaarloosbaar klein is in een bulk boornitridekristal dat uit vele lagen bestaat. Dus, de waargenomen gekoppelde trillingsdynamica vertegenwoordigen een echte eigenschap van het kwantummateriaal.

Fig. 2. (a) Stationair reflectiespectrum (dikke zwarte lijn) van een stapel van 8 tot 9 hexagonale boornitridelagen in het bereik van de TO-fononresonantie. De reflectiviteit is uitgezet als een functie van de frequentie. De symbolen tonen de verandering van reflectiviteit DR=(R-R0)/R0 waargenomen na femtoseconde excitatie van het monster met de vertragingstijden die in de inzet (R, R0:reflectiviteit met en zonder excitatie). Bij vertragingstijden langer dan 3 ps, de toename van reflectiviteit bij lage frequentie en de afname bij hoge frequentie komen overeen met een neerwaartse verschuiving van de TO-fononresonantie, veroorzaakt door excitatie van schuif- en ademhalingsmodi. (b) Verandering van reflectiviteit bij 40,7 THz (rode pijl in paneel (a)) en bij 41 THz (blauwe pijl in paneel (a)) als een functie van de vertragingstijd tussen pomp- en sondepulsen (in picoseconden). De transiënten vertonen een snel verval met een tijdconstante van 1,2 ps, de TO fonon levensduur, en een langzaam verval met 22 ps, de levensduur van schuif- en ademhalingsmodi. Krediet:Forschungsverbund Berlin e.V. (FVB)

De spectrale verschuiving van de TO-fononresonantie in de optische spectra is een niet-lineair optisch effect dat kan worden veroorzaakt door licht van matig vermogen. Dit is interessant voor toepassingen in de opto-elektronica en biedt mogelijkheden voor optische modulatoren en schakelaars in het giga- tot terahertz-frequentiebereik.